近日,浙江师范大学杭州高等研究院院长、南方科技大学副校长杨学明院士,浙江师范大学杭州高等研究院催化基础与应用团队丁云杰研究员,南方科技大学郭庆助理教授与浙江师范大学杭州高等研究院杨文绍副研究员、黄传奇助理研究员合作,利用扫描隧道显微镜和密度泛函理论计算研究在原子尺度上Co(0001)表面持续氧化工作中取得新进展,该成果以“Atomic-Scale Observation of Sequential Oxidation Process on Co(0001)”为题发表在国际权威期刊The Journal of Physical Chemistry Letters上。(J. Phys. Chem. Lett. 2022, 13, 5131–5136)其中我院硕士研究生侯睿杰、曾子菱为第一作者,浙江师范大学为第一单位。
钴基催化剂表面的氧化机制对费托合成研究有着重要意义,从原子层面研究钴单晶表面的氧化过程,有助于人们深入了解费托合成中钴基催化剂氧化失活机理。杨文绍副研究员及黄传奇助理研究员,利用扫描隧道显微镜系统结合度泛函理论计算研究了在不同温度下氧气在Co(0001)表面的吸附解离行为。在90 K较低氧覆盖度的表面,该成果首次直接观察到了解离态氧原子对的哑铃形特征,理论模拟的STM图像与实验图像吻合;原位实验结果表明在160 - 250 K,适量的氧气在 Co(0001) 表面会形成 p(2 × 2)-O 结构并具有较高的迁移能力,理论计算揭示了其迁移能垒仅为0.41 eV;而在300 K,氧气吸附会导致Co(0001)台阶边缘和缺陷位迅速氧化成无定形的棉花状凸起,随后覆盖整个表面。该研究从原子层面对金属氧化过程进行了深入的阐释。成核生长的氧化机制可能对一些工业催化过程有进一步的启发。
以上研究得到了国家自然科学基金项目和浙江省自然科学基金项目的资助。(文/图 曾子菱,侯睿杰)